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Accueil du site > Magnétisme frustré et liquides de spins : vers un composé kagomé modèle

F. Bert, A. Olariu (doctorante), P. Mendels

Collaboration : F. Duc, J.-C. Trombe (CEMES), M.A. de Vries, A. Harrison (Edinburgh), ISIS, PSI

Dès 1973, Anderson proposa que la frustration de réseaux antiferromagnétiques à base triangulaire puisse générer de nouveaux états magnétiques tels que le "liquide de spins", où les spins, au lieu de s’ordonner en sous réseaux de Néel, fluctuent jusqu’à température nulle. L’état proposé, construit comme une superposition de singulets résonants (RVB pour "resonating valence bond"), a été le centre de nombreuses études théoriques menées notamment depuis la découverte de la supraconductivité à haute température critique qui apparaît dans les cuprates au voisinage d’une phase antiferromagnétique isolante et pour lesquels Anderson a redéveloppé son fameux modèle "RVB".

Figure : Fraction magnétique gelée mesurée par µSR dans les échantillons qui présentent une transition magnétique (x< ou =0.5). En insert, le diagramme de phase obtenu à 2K pour la famille Zn-paratacamite.

Si l’activité théorique a été très riche dans ce domaine, on n’a compté que très peu de réalisations expérimentales qui puissent être représentatives d’un tel état liquide de spin. Les candidats potentiels sont des réseaux antiferromagnétiques à sommets partagés (kagomé, pyrochlore) avec un a priori plus favorable pour des systèmes de spin 1/2 qui permettent d’augmenter le rôle des fluctuations. Si de nombreux systèmes montraient un état fluctuant à basse température, la situation restait plutôt contrastée puisque une transition marginale, encore mal comprise, apparaissait à température finie, empêchant notamment toute étude de susceptibilité qui puisse permettre de tester les différents modèles proposées pour le réseau kagomé ou pyrochlore. Le composé volborthite [1], est apparu dans ce contexte comme l’un des premiers exemples de réseau quasi bidimensionnel kagomé décoré par des spins quantiques 1/2 (Cu2+), mais présentant une dissymétrie des interactions antiferromagnétiques. L’équipe du MIT a été capable, en 2005 de synthétiser en laboratoire un minéral rare, l’herbertsmithite découvert en 2004, et appartenant à la famille des paratacamites ZnxCu4-x(OH)6Cl2 (x=1 pour l’herbertsmithite). Dans l’herbertsmithite, les ions Cu2+ (S=1/2) occupent des réseaux kagomé parfaits bien découplés par la présence des ions Zn2+ entre les plans Cu2+. La substitution progressive des ions Zn2+ par des ions Cu2+ rétablit une connectivité tri-dimensionnelle entre x=1 et x=0. Nous avons animé une collaboration avec deux équipes de chimie qui nous a permis d’obtenir des échantillons de très bonne qualité (CEMES, Toulouse et Université d’Edimbourg). Notre étude détaillée [2] par relaxation de spin des muons (µSR) démontre l’absence de gel dans le composé x=1 jusqu’à 50 mK, malgré une constante d’échange de l’ordre de 150 K et nous permet de dégager le diagramme de phase des paratacamites. Il s’agit donc bien du premier composé idéal pour le modèle d’Heisenberg sur le réseau Kagomé qui permette d’envisager une réponse expérimentale aux questions théoriques sur un gap singulet triplet, la présence d’excitations originales, l’effet d’impuretés non magnétiques… permettant d’asseoir ou non l’existence d’un fondamental RVB. La présence d’une relaxation faible détectée dans nos expériences de µSR pose la question des défauts et pourrait aussi indiquer l’absence de gap singulet-triplet. La réponse à cette question est au coeur des études de RMN que nous menons actuellement (thèse Olariu) et d’expériences d’aimantation sub-Kelvin, en collaboration avec le SPEC (CEA Saclay, D. Lhote). La compréhension microscopique de la nature des défauts, par RMN, devrait permettre dans un deuxième temps d’accéder au composé parfait.

Références :

[1] Ground State of the Kagome-Like S=1/2 Antiferromagnet Volborthite Cu3V2O7(OH)2. 2H2O F. Bert, D. Bono, P. Mendels, F. Ladieu, F. Duc, J.-C. Trombe et P. Millet, Phys. Rev. Lett. 95, 087203 (2005)

[2] Quantum magnetism in paratacamite family : Towards an ideal kagome lattice P. Mendels, F. Bert, M.A. de Vries, A. Olariu., A. Harrison, F. Duc, J.-C. Trombe, à paraître dans Phys. Rev. Lett. (2007).