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Nanotubes et confinement

 

Permanents
Post-doc & PhD
Anciens
Pascale Launois
Directrice de Recherche

Erwan Paineau
Chargé de Recherche

Stéphan Rouzière
Ingénieur de Recherche

Rajesh Bhandary
(Post-doc 2017-2019)

Geoffrey Monet
(PhD 2016-2019)

Joseph Moore
(PhD 2018-2021)

Céline Mariette (Post-doc 2013-2015)
Mohamed Salah Amara (PhD 2011-2014)
Colin Bousige (PhD 2009-2012)
Michael Huard (Post-doc 2009-2011)
Perrine Landois (Post-doc 2008-2011)
Bart Verberck (Post-doc 2009-2010)

Faits marquants

Comment caractériser l’enroulement d’un nanotube ?

 

Notre activité de recherche est centrée sur les propriétés structurales et dynamiques de molécules confinées à une ou deux dimensions, ainsi que sur l’étude approfondie des nanocontainers eux-mêmes. La dynamique de l’eau est un processus multiéchelle mettant en jeu à la fois les interactions avec la paroi du nanocontainer et la contrainte du confinement géométrique. Notre objectif est donc d’obtenir un ensemble complet de données expérimentales pour présenter une première vue globale des phénomènes associés dans des nanocanaux hydrophiles et hydrophobes. Notre groupe a développé une expertise reconnue dans l’utilisation de nanocontainers unidimensionnel (1D), en particulier les nanotubes de carbone mono-paroi (SWCNT) et plus récemment, les nanotubes d’imogolite (INT), que nous synthétisons et fonctionnalisons au laboratoire.

Un point clé de nos activités est notre approche multi-technique combinant à la fois diffusion des rayons X (DRX), diffusion inélastique et quasi-élastique des neutrons, spectroscopies infrarouge, Raman et d’absorption des rayons X ainsi que la fluorescence des rayons X avec une utilisation intensive des grands instruments (synchrotron : SOLEIL, ESRF, Diamond ; neutrons : ILL, ISIS, LLB, FRM2). Pour autant, une partie importante de nos expériences utilisant les rayons X est réalisée en laboratoire grâce à la conception de dispositifs originaux pour la réalisation d’expériences in situ (humidité relative, température…). D’autre part, nous développons également des méthodologies spécifiques pour analyser quantitativement les diagrammes DRX de nos systèmes d’intérêt, notamment pour étudier l’organisation des nanotubes [1], leurs déformations possibles [2] et leurs propriétés structurales [3].

Nanoconfinement moléculaire

Les molécules d’eau confinées dans des nanocanaux de diamètre similaire à leur taille, ou entre deux plans graphéniques, présentent des propriétés originales par rapport à leurs propriétés en volume. Par exemple, l’eau glisse sans frottement dans les nanotubes de carbone. Nous avons étudié le remplissage spontané des nanotubes de carbone, pourtant hydrophobes, qui est piloté par un mécanisme entropique [4], ainsi que la structure particulière des liaisons hydrogène de l’eau dans les nanotubes de carbone (eau faiblement liée), en relation avec son glissement sans frottement (Figure 1).

Figure 1 : Mode d’élongation des groupements –OH de l’eau confinée dans des nanotubes de carbone mono-paroi (SWCNT). Les contributions des molécules d’eau faiblement liées à l’intérieur des SWCNT sont mises en évidence en rose. Adapté de Dalla-Bernardina et al., JACS, (2016), 138, 10437.

Nous avons aussi montré que les nanotubes d’imogolite et leurs analogues fonctionnalisés offrent une occasion rare de sonder la dynamique de l’eau confinée dans des géométries bien définies et pour différentes interactions avec l’interface. Les mesures de diffusion de rayons X (Figure 2 gauche) nous ont permis de déterminer les dimensions latérales de nanotubes d’imogolite fonctionnalisés par remplacement des hydroxyles internes par des fonctions méthyles et de démontrer leur hydrophobicité (faible densité de l’eau interne). La figure 2 (droite) illustre la capacité de ces nanotubes à stocker des molécules organiques [5].

Figure 2 : (Gauche) Diagramme de diffusion des rayons X sur des suspensions de nanotubes d’imogolite méthylés, de formule (OH)3Al2O3(SixGe1-x)(CH3) et pour différents taux de substitution x. (Droite) Diamètre interne des nanotubes d’imogolite hydrophobe pour x = 0 et x = 1. ƞ correspond à la quantité maximale de bromopropanol confiné par gramme de nanotubes. Adapté de Amara et al., Chem. Mater., (2015), 27, 1488.

Couplage confinement & photocatalyse

Une autre piste suivie concerne l’étude de l’activité photocatalytique des nanotubes d’imogolite. Le concept de photocatalyse assistée par nanoconfinement a commencé à être étudié depuis quelques années avec le développement de nanostructures photo-actives à polarisation permanente à 2 et 3 dimensions. Il s’agit ici de tester ce concept pour un confinement unidimensionnel, avec les nanotubes d’imogolite dont les parois sont fortement polarisées, ce qui devrait permettre une bonne séparation de la paire électron-trou avec des applications potentielles pour la production de H2 ou la dégradation de polluants confinés (Figure 3).

Figure 3 : (Gauche) Simulateur solaire (Financement INP, CNRS - projet EMERGENCE). (Droite) Suivi cinétique par spectroscopie UV-Vis de la dégradation de l’acide orange 7 par une suspension de nanotubes d’imogolite.

Fibres composite haute performance à base de nanotubes

Les développements récents dans les domaines des nanomatériaux et de la biologie synthétique ont démontré la possibilité de produire de nouvelles fibres aux propriétés uniques. Plus particulièrement, ces systèmes offrent des capacités exceptionnelles d’absorption d’énergie tout en conservant une résistance et une rigidité élevées. De plus, des propriétés multifonctionnelles telles qu’une conductivité électrique/thermique élevée, le stockage d’énergie et l’auto-réparation peuvent être incorporées. Dans ce contexte, en collaboration avec l’équipe de M. Shaffer à l’Impérial College London, nous étudions comment les propriétés des nanotubes d’imogolites peuvent être employées pour réaliser de nouvelles fibres haute performance, notamment avec des propriétés d’auto-réparation intéressantes.